由于飞秒激光超短脉冲所导致的瞬时双光子和三光子吸收是当前激光三维微纳制造应用中使用最为普遍的原理。尽管飞秒激光多光子光刻被广泛提及，并且其分辨率值反比于光子数的开根号，但是其同时要求的瞬时高激光功率使得基于飞秒激光的四光子光刻鲜有提及且难以实用。
基于连续激光的步进光子吸收上转换多光子光刻在理论上也具有飞秒激光多光子光刻的分辨率效果，但是要实现高分辨率步进四光子光刻目前仍然存在多个方面的挑战。其中主要的挑战来自于两个方面：一、基于稀土的上转换体系虽然有能力实现四光子甚至更多光子上转换，上转换后的能量高效传递并供给光刻所需要的光物理和光化学反应尚无法保持高度局域供给，这使得将稀土纳米颗粒掺杂到光刻胶中，试图实现步进光子吸收上转换光刻的研究中，均遭遇了分辨率的困难。比如基于稀土Tm/Yb三光子或四光子上转换光刻的工作中，典型特征尺寸为50微米，均无法进入到亚微米。二，基于连续激光的步进光子吸收上转换效率太低，在小尺寸稀土纳米颗粒的上转换过程中，典型的上转换效率低于5%，一般都在1%以下，而且随着光子数的增加，多光子的上转换效率也随之下降。
图1级联上转换与传统铥镱纳米粒子上转换光刻的对比
在这个工作中，我院甘棕松教授团队发明了级联上转换的新策略，成功解决了上述两个问题，并最终实现近红外高分辨率四光子光刻。为了确保上转换后能量高效局域传递，将稀土上转换后的能量，再通过三线态上转换进行局域，从而有效避免了长行程的上转换发光吸收。同时为了实现高上转换效率，我们制备了总体尺寸最小为11纳米的高上转换效率稀土核壳壳纳米颗粒，是目前文献报道的用于稀土上转换光刻的最小尺寸，并且实现了高浓度和单分散光刻胶掺杂。在此基础上，并通过研究稀土能级和分子电子态，找到了将稀土上转换能量再通过三线态上转换进一步进行上转换的能级耦合系统，在高上转换效率的前提下（高到足够实现触发光刻过程中的光化学反应），实现了弱光四光子高分辨率上转换光刻，其效果媲美于飞秒激光绿光双光子光刻。
图2钬镱稀土纳米粒子性质与光刻胶体系中的分布
级联上转换策略将应用于红外等长波长光化学（太阳能转换，光催化，红外光触发化学反应等），上转换高分辨率显微成像，生物3D打印，光学数据存储等领域。在光学数据存储领域，无论是单光束飞秒激光数据写入，还是双光束超分辨数据写入，飞秒激光的使用带来了方便的三维空间写入能力，但是都受到了写入速度慢，并且激光器价格高等方面的质疑。级联上转换策略将为解决这些问题提供了新途径，甘棕松教授团队正在将级联上转换策略应用于超分辨光存储中，结合团队已经研发成功的双连续激光超分辨光存储样机，以实现投影式双连续激光超分辨数据三维写入，预计将能解决超分辨光存储长期以来的写入速度难题。
图3级联上转换光刻成品展示
长期以来，采用缩短波长方法提升光刻分辨率被奉为金科玉律，采用长波长光源实现纳米光刻受到诸多质疑。经过团队不懈努力，不断解决各种科学和工程难题，先后自主研制了飞秒激光双光束超分辨直写光刻，双连续激光超分辨直写光刻，双光束超分辨投影光刻等设备，甘棕松教授团队所倡导的基于长波长光源的新原理光刻正在得到学术界和产业界越来越多的认可。此次实现的近红外四光子光刻，结合双光束超分辨光刻技术，通过双连续激光的方式，有望将超分辨光刻的分辨率提升到1纳米，并同时借助于连续激光弱光上转换，将实现大面积双连续激光超分辨投影光刻。
图4激光直写光刻机原理以及3D结构软件自动化分析与路径规划
这项工作以“级联上转换：弱光四光子上转换光刻新策略”为题近日发表在Nature Communications上（Nature Communications volume 16, Article number: 6449 (2025)，2025年7月12日发表，https://www.nature.com/articles/s41467-025-61533-3）。该项工作得到了国家重点研发计划(项目号：2024YFB4607404，华中科技大学为项目课题负责单位)和中国博士后资金（2024M761004）的支持，参与单位包括华中科技大学和广西民族大学。近年来，围绕新原理光刻及其在大数据光存储领域，甘棕松教授团队取得多项进展，除了本项工作之外，还发表了Laser & Photonics Reviews论文2篇，ACS Photonics论文1篇，ACS Applied Materials & Interfaces论文2篇。除了论文发表之外，团队还努力实施科技成果转化，所开发的设备和光刻胶材料除了助力其他科研团队发表Nature和Nature子刊高水平论文之外，还直接应用于企业芯片制造环节，创造产业价值。
