5月20日 手性声子是一类携带非零角动量的晶格振动激发，通常存在于非中心对称晶体中，例如石英、a-HgS和Te等手性晶体以及单层过渡金属二硫族化合物（如WSe2）。当时间反演对称性破缺时，可以在某些材料中观测到外加磁场诱导的显著手性声子塞曼劈裂现象。此前的研究已在多个体系中观察到这一现象，包括PbTe半导体，Cd3As2狄拉克半金属，CeF3和CeCl3等4f稀土卤化物顺磁体，以及Fe2Mo3O8和CoTiO3等3d过渡金属氧化物反铁磁体。这些研究揭示了声子可能携带的磁矩远超传统离子回旋运动的预测，为调控材料的物性提供了新的机制。然而，目前关于手性声子的调控主要依赖于外加磁场，对于手性声子与磁性之间的直接耦合机制的研究尚处于起步阶段。
近日，清华大学物理系杨鲁懿副教授课题组与中国科学院理论物理研究所张田田副研究员，中国科学院物理研究所金峰副研究员、刘恩克研究员、孙涛工程师，以及清华大学物理系江万军副教授合作，在铁磁外尔半金属Co3Sn2S2中发现了磁有序诱导的手性声子及其能量自发劈裂现象。
图1.在笼目结构铁磁材料Co3Sn2S2中，由于自旋和声子的相互作用，手性相反的声子的能量发生自发劈裂
Co3Sn2S2是一个磁晶各向异性非常强的硬铁磁材料，其磁化易轴方向为晶体的c轴（三重旋转对称轴，图2a）。该材料具有三支拉曼活性声子：一个非简并的A1g模式（图2b）和一个双重简并的Eg模式（图2c）。它们可以通过使用同圆偏振（RR/LL）和反圆偏振（RL/LR）的入射和散射光子获得的拉曼光谱进行区分。
图2.Co3Sn2S2的晶格结构及拉曼活性声子模式。（a）Co3Sn2S2的晶格结构，其中原胞被突出显示，磁化方向在c轴方向（红色箭头表示）。（b）A1g模式：硫原子沿着c轴运动。（c）Eg模式：硫原子在ab面内做圆周运动，手性相反的声子的运动方向相反
杨鲁懿课题组及合作者利用圆偏振分辨的磁-拉曼散射光谱，系统性地研究了Co3Sn2S2中拉曼活性声子的性质。在室温下，由于时间反演对称性的存在，Eg模式是简并的（图3a）。但在铁磁转变温度以下，由于自发磁化作用，即使在没有外加磁场的情况下，手性相反的Eg声子模式之间也出现了显著的自发劈裂（图3b），在低温时的劈裂值达到1.27cm⁻¹。当磁化方向反向时，劈裂能量也随之反向（图3c）。随着温度升高，劈裂逐渐减小，并在居里温度附近完全消失。进一步的扫磁场实验发现，两种手性声子的中心频率都呈现出明显的磁滞行为（图3d），劈裂能量（图3d中两个声子中心频率的差）同样表现出明显的磁滞回线（图3e）。然而，在固定磁化方向的情况下，劈裂对外加磁场的响应非常弱，这与以往在CeCl3、Fe2Mo3O8和CoTiO3等体系中，手性声子劈裂依赖外加磁场的现象形成鲜明对比。
图3.自发磁化诱导的手性声子能量劈裂。（a）在298 K,使用同圆偏振（LL/RR）与反圆偏振（LR/RL）分别测量无简并的A1g模式和双重简并的Eg模式。（b）零磁场下冷却至2K，原本双重简并的手性相反的Eg模式在能量上发生自发劈裂，表现出峰强度和线宽的明显差异。（c）通过外加磁场翻转磁化方向后，劈裂的符号也随之发生改变。（d）手性相反的声子的中心频率随外加磁场的变化显现出清晰的磁滞回线。（e）能量劈裂随外加磁场变化的磁滞回线，箭头表示扫场方向。（a-c）插图：由钴原子构成的笼目结构晶格，红色箭头表示磁矩的方向
这些观测结果表明，手性声子的能量劈裂源于材料的铁磁序引发的自旋-声子耦合，从而导致声子系统的时间反演对称性破缺。在不同激发波长下的拉曼测量结果表明，Eg模式的劈裂几乎不随激发波长变化，这与理论预言的Eg模式在G点发生劈裂的行为一致。这一现象与a-HgS和Te等空间反演对称破缺晶体中手性声子仅在偏离G点时才显现劈裂的特征截然不同。
这一研究不仅首次证实了手性声子可以通过材料的磁化状态进行有效调控，而且揭示了磁性与手性声子之间的内在关联，为实现磁性和手性声子之间的相互控制开辟了新途径。近期的红外光谱研究表明，Co3Sn2S2中的红外Eu模式可能同样具备手性特征。此外，手性声子的能量在数十meV范围内，与材料中的手性费米子（外尔费米子）相当，这为利用手性声子调控拓扑电子态提供了潜在可能。通过选取合适的光子能量进行共振激发，有望在超快时间尺度下实现手性声子、外尔费米子与磁有序之间的相互调控，为未来构筑超快量子器件奠定基础。
相关研究成果以“铁磁外尔半金属中磁有序诱导的手性声子”（Magnetic order induced chiral phonons in a ferromagnetic Weyl semimetal） 为题，于5月16日发表于《物理评论快报》（Physical Review Letters）。
清华大学物理系2018级博士生车梦倩（已毕业）为论文第一作者，杨鲁懿和张田田为论文共同通讯作者。其他合作者包括清华大学物理系2023级博士生梁锦轩、2022级博士生崔云鹏、2018级博士生赵乐（已毕业），兰州大学物理学院研究生李浩、卢炳儒、桑博文、李响，中国科学院物理研究所研究生董学彬，以及中国科学院理论物理研究所张帅博士。
研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然科学基金、清华大学笃实专项和怀柔综合极端条件实验装置的支持。
